正文

高分子理论里一个老难题是：想用方程快速算出熔体或溶液里链怎么排布，却总卡在一个必须额外补的近似上。这篇2026年10月22日发表于《The Journal of Chemical Physics》的研究，用机器学习给这个近似换了一个“数据驱动的封口”，在传统方法最容易失灵的区域反而算得更准。

背景：PRISM理论为什么需要“闭合关系”

PRISM是高分子版的参考相互作用点模型理论，源自液体的Ornstein-Zernike理论。通俗说，它是一套统计力学方程：已知分子间怎么相互作用，就能反推粒子间距离分布，也就是“在某个距离上找到另一个粒子的概率”。但方程组本身缺一个条件，解不出来，必须额外补一个近似关系，这就叫“闭合关系”，相当于给方程组封口。经典封口有Percus-Yevick（PY）、HNC、MV等，各有适用范围；在有吸引相互作用、低密度、接近相分离边界的状态点，传统封口常常不准。

他们做了什么：神经网络学闭合，再放进迭代求解

作者用神经网络集成（多个神经网络取平均，提高稳定性）加QHO基函数来表示结构关联函数，学出一个机器学习闭合，然后把它嵌入Picard迭代（一种反复代入、逐步收敛的求解方法）去解PRISM方程。训练数据来自粗粒化分子动力学（CG MD）模拟的均聚物熔体和溶液数据：所谓粗粒化，就是把多个原子合并成一个珠子再做模拟，算得快、适合扫参数空间。此外他们还开发了一个单链结构因子预测器，用它时对新状态点不需要再跑模拟，可直接拟合小角中子散射（SANS，即用中子看纳米尺度结构）实验数据。

关键结果：训练集外10个状态点更准，91%的状态点优于PY

对10个随机选取的训练集外状态点，机器学习闭合给出的对关联函数比测试的原子闭合（PY、HNC、MV）更准确。在训练集状态点中，对91%的状态点，机器学习闭合优于PY。提升最大的区域正是传统方法最弱的地方：有吸引相互作用、低密度、接近相分离边界的状态点。局限也要说清：对WCA势（一种纯排斥势，即只保留LJ排斥部分、去掉吸引部分的参考势）在中高密度下精度有限。迁移验证方面，学到的闭合可用于解释聚苯乙烯溶液的SANS实验数据，且优于PY。

为什么重要

它把数据驱动的闭合做进了经典液体理论，让PRISM在传统方法失效的区域也能较准确地预测结构和热力学，且一次训练后可快速用于新状态点和实验数据拟合，适合软材料快速筛选与设计。对实验者而言，这意味着不用每次都跑昂贵的模拟或散射拟合，就能先拿到一个靠谱的结构预测。

与MPC+MD模拟高分子链课题的关联

方法上可借鉴，但不替代MPC。自己的CG MD数据（熔体或溶液平衡结构）完全可以作为这类机器学习闭合的训练或校验数据；反过来，用机器学习PRISM快速预估平衡结构，可减少为扫结构而重复跑长MD的成本。但需如实说明：本文体系是均聚物熔体与溶液的平衡结构理论，不含剪切流、不含MPC流体动力学，不能直接给出链在流动下的动力学、翻滚或扩散行为；它适合做平衡结构快速预测与实验对照的辅助工具。

来源

The Journal of Chemical Physics 165, 164904，2026-10-22；预印本 arXiv:2509.11030